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劉曰利研究員團隊在《Nature Communications》發(fā)表單原子催化最新研究成果

發(fā)布時(shí)間:2023-05-05
  新聞網(wǎng)訊(通訊員 張明)近日,我校硅酸鹽建筑材料國家重點(diǎn)實(shí)驗室劉曰利研究員在COFs錨定金屬雙原子催化劑的光催化還原CO2研究上取得重大突破,提出通過(guò)靜電驅動(dòng)自助裝方法,以配體輔助實(shí)現雙功能性金屬單原子催化劑的雙功能化設計與制備。該研究以“Photocatalytic?CO2?reduction using La-Ni bimetallic sites within a covalent organic framework”為題,發(fā)表在國際頂級期刊Nature的子刊Nature Communications (2023, 14. 2473)上,這也是劉曰利研究員團隊繼近期在國際化學(xué)領(lǐng)域頂級期刊《Angewandte Chemie International Edition》(2023, e202301440)上發(fā)表COFs濕度傳感器之后又一重大研究進(jìn)展。

  太陽(yáng)能驅動(dòng)的CO2轉化為高價(jià)值化學(xué)品或低碳燃料是實(shí)現“雙碳”目標的有效途徑之一。開(kāi)發(fā)具有高催化活性、高產(chǎn)物選擇性的催化劑是實(shí)現這一目標的首要挑戰之一。金屬雙原子催化劑具有獨特的雙原子位點(diǎn)和電子特性,將金屬單原子錨定在共價(jià)有機框架上,實(shí)現單原子催化劑的雙功能設計與電子環(huán)境調控,是實(shí)現高效光催化性能的核心關(guān)鍵。

  劉曰利研究員提出通過(guò)雙原子協(xié)同效應整合光學(xué)和催化活性中心的新策略,巧妙地設計了合成原子分散的雙金屬光催化材料LaNi-Phen/COF-5,賦予催化劑兼具高效光吸收和高效電荷分離的雙重特性,實(shí)現了高性能光催化還原CO2。在光催化CO2還原反應中,不存在任何光敏劑的情況下,CO的產(chǎn)率為605.8 μmol g-1?h-1,相比于純COF-5膠體提升15.2倍,CO產(chǎn)物選擇性高達98.2%,且具有優(yōu)異的光催化穩定性。

   

  LaNi-Phen/COF-5催化劑的制備表征與光催化還原CO2性能圖 

  LaNi-Phen/COF-5雙金屬光催化材料綜合利用金屬單原子效應、雙原子催化劑的協(xié)同作用以及COF的高度可設計性,具有高光吸收率、高催化活性和高產(chǎn)物選擇性等優(yōu)點(diǎn),有效地解決了光催化還原CO2面臨的瓶頸問(wèn)題,為雙功能化金屬單原子催化劑的結構設計以及高效太陽(yáng)能CO2轉化與利用技術(shù)提供新思路。

  劉曰利,武漢理工大學(xué)硅酸鹽建筑材料國家重點(diǎn)實(shí)驗室研究員,入選湖北省杰出青年人才、武漢市千企萬(wàn)人計劃。2006年在武漢大學(xué)獲得博士學(xué)位。20082010年在法國CEA?Grenoble從事博士后研究。主要從事信息功能材料的開(kāi)發(fā)與物理效應研究。擔任“Journal of Nanomaterials”首席客座編輯、“Frontiers in Materials”“Materials”客座編輯,“eScience”“Rare Metals”及“安全與環(huán)境”青年編委。

  文章鏈接:https://www.nature.com/articles/s41467-023-37545-2 

                                      審稿人:陳琳 

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